近日，我校材料学院研究团队受贝壳材料异质结构和层间高强度矿物桥协同增韧机制的启发，创新性地提出金属配位层间交联方法，解决了柔性热敏弹性体在可穿戴应用方面的关键科学问题，展示了纳米纤维素在不同维度结构复合材料制备上的范例，实现了在多个场景中无信号失真的可穿戴热敏弹性体温度检测。
柔性电子材料是一类将有机、无机或者两者复合材料沉积在柔性基底上，具有柔性、可延展和便携性等特点。其中基于热敏弹性体柔性传感器(thermistor elastomer sensor, TES)具有极佳的人体皮肤适形贴合和温度传感能力，受到了广泛关注。然而，可穿戴接触导致的形变因素对温度信号监测造成的干扰却不可忽视，这对厘清温度和形变导致的电阻变化耦合是一项艰巨的挑战。
得益于纳米纤维素优异的力学性能和表面可修饰性，研究团队通过模仿天然贝壳有序的“有机-无机”层层交替微观结构和层间高强度矿物桥连接的协同增韧等机制，提出一种高效且具有普适性的金属配位层间交联策略，能够提高异质相邻层界面互锁效果和促进平面内能量耗散，从而强化整体结构稳定性。
热敏电阻弹性体材料结构设计优化
通过使用生物相容性聚乙烯醇、纳米纤维素和二维层状过渡金属碳化物等原料，利用层层自组装和冷压辅助工艺，在金属离子作用下实现了改性纳米纤维素羧酸根和金属离子的可控层间交联，获得了具有异质层叠结构和强界面互锁的热敏弹性体。该柔性热敏电阻弹性体的厚度可通过控制压膜层数和封装材料厚度进行调节，同时具有出色的温度灵敏度（30-40°C范围内热敏系数1.37% °C?1）、温度分辨率（0.3°C）和耐疲劳稳定性（20000次弯曲测试）。
为了更好地阐明非均质多层结构如何通过界面互锁实现形变不干扰机制，科研团队采用有限元模拟定量分析交替层间结构随垂直应力场的演化过程。研究发现伴随外加载荷，以配位键和氢键为主的界面桥接有利于应力向面内交联区域的扩散，从而抑制温度敏感层结构变化，阻碍了形变导致的传导通路形成，克服了柔韧性和热响应之间的内在妥协，实现了高精度温度响应。
基于天然贝壳仿生层压策略实现无形变干扰的热敏电阻弹性体传感器
通过人体温度测试实验证明，开发的仿生热敏电阻弹性体传感器比商用热电偶具有更好的柔顺性、更高的热灵敏度和分辨率、更好的结构稳定性和更短的温度响应时间，因此可以将其作为可穿戴柔性器件贴附在表皮（如腋下、前胸或手臂等部位），从而实现人体温度信号连续、实时、无创、高保真的监测。未来将有望配合手机APP自动记录和上传体温，实现体温异常预警和温度历史记录查询等功能。这对当前疫情防控形势下，满足远程、非接触动态基础体温准确监测需求等方面有广阔应用前景。同时纳米纤维素来源于自然界储量丰富且可再生的天然木质材料，该项研究将助力实现“双碳”目标、推动发展方式绿色转型，也为农林生物质资源的绿色、高值化利用提供了新的见解和思路。
相关研究成果以《一种仿生层压策略实现无形变干扰且耐用的柔性热敏电阻电子器件》（A Biomimetic Laminated Strategy Enabled Strain-interference Free and Durable Flexible Thermistor Electronics）发表在《自然·通讯》（Nature Communications）上，材料学院博士研究生郝三伟为论文第一作者，杨俊副教授为通讯作者，许凤教授提供了重要支持。该研究获得国家自然科学基金和中央高校基本科研业务费专项资金的资助。
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34168-x
