理学院教授课题组在《Chemosphere》发表研究成果
点击数:更新日期: 2022-09-02
理学院课题组在《Chemosphere》发表绿色合成研究成果
日前，理学院课题组在基于氮化碳聚合度和形貌调控的绿色合成及其光催化降解水污染物研究方面取得新进展，在环境类Top期刊《Chemosphere》（二区，IF=8.943）上发表题为“Regulating polymerization degree of heptazines in carbon nitride with fumaric acidto enhance photocatalytic activity”的学术论文，第一作者为博士生郭振龙，共同通讯作者为理学院化学系王佳琦讲师、李强教授，江南的注册网址为唯一完成单位。
氮化碳作为一种二维光活性载体，由于其具有合成方法简易、优越的物理化学稳定性以及诱人的光学和光化学性能，被广泛地用于甲基橙、苯酚和四环素等环境水污染物的降解。然而，采用传统热缩聚法合成的氮化碳通常存在形貌不可控、微观结构复杂、比表面积小、光吸收能力受限、载流子复合率快等缺点，导致其在实际工作中应用受限。许多研究者从微观结构调控的角度，采用氮空位形成、引入苯甲酸和掺杂碳点等策略来优化氮化碳的能带结构和光催化能力。这些研究表明，氮化碳微观结构中庚嗪单元的聚合度对其光吸收能力、比表面积和孔隙度具有重要的影响，是提高光活性的关键。然而，由于这些策略下氮化碳的装配过程对合成温度和环境污染过于敏感，导致其无法满足目前绿色工业化的要求。探究更易实现且环保的调控方法仍然是该领域一个关键的挑战。
受中国古代秦简制作工艺的启发，李强课题组创新性地在氮化碳前体中引入链状天然产物延胡索酸（富马酸），通过与氮化碳前体的氨基酰胺化对微观庚嗪单元的聚合度进行调节。在氮化碳聚合过程中，只需调整富马酸水平，就可以修饰关键的庚嗪单元，从而获得优化的聚合度和形貌。当掺杂m尿素：n三聚氰胺：p富马酸=2.50：0.50：0.03时，调制的氮化碳具有最大的光表面积、最优的光吸收能力和更窄的带隙能。在10 W灯下，该氮化碳可以在60 min将98.0%的甲基橙（100 mg/L）降解为无害且有价值的羧酸产物，整个降解过程是由光生电子诱导产生的O2?–和-?OH自由基驱动完成的。这类新型氮化碳的组装过程简便，且无需掺杂有毒溶剂，对绿色合成具有重要意义，并且为具有可调能带结构的光催化剂的设计和改造提供了新的见解。
该研究得到了中央高校基本科研业务费专项资金（No. BLX201930、No.2015ZCQ-SW-05）和国家自然科学基金（No. 21671021）的资助。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2022.136210
（撰稿：李强，郭振龙，王佳琦；审核：汪沛，田阳）
